在这张图中，SNS(紫色点)产生的中子从熔融的UCl3(绿色点)中散射出来，揭示了它的原子结构。黄色和白色的球(模拟数据)表示振荡UCI3键。图片来源:Alex Ivanov/ORNL，美国能源部
能源部的橡树岭国家实验室在熔盐反应堆技术开发方面处于世界领先地位，其研究人员还从事必要的基础科学研究，使未来的核能变得更加高效。在最近发表在《美国化学学会杂志》上的一篇论文中，研究人员首次记录了高温液态三氯化铀(UCl3)盐的独特化学动力学和结构，这种盐是下一代反应堆的潜在核燃料来源。
“这是为未来反应堆设计提供良好预测模型的关键第一步，”ORNL的桑塔努·罗伊(Santanu Roy)说，他是这项研究的共同负责人。“更好的预测和计算微观行为的能力对设计至关重要，可靠的数据有助于开发更好的模型。”
几十年来，熔盐反应堆一直被期望拥有生产安全和负担得起的核能的能力，ORNL在20世纪60年代的原型实验成功地证明了这项技术。最近，由于脱碳在世界范围内日益成为一个优先事项，许多国家重新努力使这种核反应堆得到广泛使用。
这些未来反应堆的理想系统设计依赖于对液体燃料盐行为的理解，这将它们与使用固体二氧化铀颗粒的典型核反应堆区分开来。这些燃料盐在原子水平上的化学、结构和动力学行为是具有挑战性的，特别是当它们涉及放射性元素，如锕系元素(铀属于锕系元素)时，因为这些盐只在极高的温度下熔化，并表现出复杂的、奇特的离子-离子配位化学。
该研究由ORNL、Argonne国家实验室和南卡罗来纳大学合作进行，结合了计算方法和基于ORNL的美国能源部科学办公室用户设施散裂中子源(SNS)来研究熔融状态下UCl3的化学键和原子动力学。
SNS是世界上最亮的中子源之一，它使科学家能够进行最先进的中子散射研究，从而揭示材料的位置、运动和磁性的细节。当一束中子瞄准样品时，许多中子将穿过材料，但有些中子直接与原子核相互作用，并以一定角度“反弹”，就像台球游戏中的碰撞球一样。
科学家们使用特殊的探测器，对散射的中子进行计数，测量它们的能量和散射的角度，并绘制出它们的最终位置。这使得科学家们有可能收集到从液晶到超导陶瓷，从蛋白质到塑料，从金属到金属玻璃磁铁等材料性质的细节。
每年都有数百名科学家使用ORNL的SNS进行研究，最终提高从手机到药品等产品的质量，但并不是所有人都需要在900摄氏度的温度下研究放射性盐，这和火山熔岩一样热。经过严格的安全预防措施和与SNS束线科学家协调开发的特殊容器，该团队能够做一些以前没有人做过的事情:测量熔融UCl3的化学键长度，并见证其达到熔融状态时的惊人行为。
“自从我作为博士后加入ORNL以来，我一直在研究锕系元素和铀，”该研究的共同负责人亚历克斯·伊万诺夫(Alex Ivanov)说，“但我从未想到我们能进入熔融状态，发现迷人的化学反应。”
他们发现，平均而言，当铀和氯变成液体时，将铀和氯连接在一起的键的距离实际上会缩短——这与通常的预期相反，即热胀冷缩，这在化学和生活中通常是正确的。更有趣的是，在各种成键的原子对中，键的大小是不一致的，它们以振荡的方式拉伸，有时会达到比固体UCl3大得多的键长，但也会收紧到极短的键长。不同的动力学，发生在超快的速度，在液体中是明显的。
伊万诺夫说:“这是化学的未知部分，揭示了极端条件下锕系元素的基本原子结构。”
化学键的数据也出奇地复杂。当UCl3达到其最紧密和最短的键长时，它会短暂地使键看起来更像是共价的，而不是典型的离子性质，再次以极快的速度振荡进出这种状态——不到万亿分之一秒。
这种观察到的明显共价键的周期虽然短暂且周期性，但有助于解释历史研究中描述熔融UCl3行为的一些不一致之处。这些发现，连同更广泛的研究结果，可能有助于改进未来反应堆设计的实验和计算方法。
此外，这些结果提高了对锕系盐的基本认识，这可能有助于解决核废料，热处理的挑战。以及涉及这一系列元素的其他当前或未来应用。
该研究是美国能源部极端环境熔盐能源前沿研究中心(MSEE EFRC)的一部分，该中心由布鲁克海文国家实验室领导。这项研究主要是在SNS进行的，同时也使用了另外两个美国能源部科学办公室的用户设施:劳伦斯伯克利国家实验室的国家能源研究科学计算中心和阿贡国家实验室的先进光子源。这项研究还利用了ORNL的科学计算和数据环境(CADES)的资源。
UT-Battelle为美国能源部科学办公室管理ORNL，该办公室是美国物理科学基础研究的最大支持者。科学办公室正在努力解决我们这个时代的一些最紧迫的挑战。欲了解更多信息，请访问energy.gov/science。——艾米丽·汤姆林
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